在光伏和光电领域，钙钛矿材料因其卓越的性能而备受关注。然而，阴离子的扩散问题一直是影响钙钛矿基器件稳定性和使用寿命的关键因素。为了解决这一难题，科研人员深入研究了钙钛矿中的阴离子迁移机制，并尝试通过调控阳离子种类来抑制阴离子的扩散。

近日，我院界面物理与量子器件团队聚焦于二维卤化铅钙钛矿异质结中阴离子的界面扩散行为，利用第一性原理方法详细探讨了界面缺陷和阳离子种类对阴离子迁移的影响。通过选取四种有机阳离子和一种无机阳离子构建钙钛矿异质结，并设计了三种不同的界面空位缺陷，共考察了50条不同的阴离子迁移路径。研究发现，碘离子相较于溴离子更倾向于跨越界面并完成迁移。迁移势垒的对比分析显示，碘离子从面内向面外的迁移势垒最低，表明这一迁移方向更有可能促进阴离子的迁移。研究结果揭示了阳离子的种类和界面缺陷均会影响阴离子的迁移势垒，进而对阴离子的迁移产生显著影响。

该工作解释了在不同有机阳离子作用下，异质结的阴离子扩散系数（如下图）。这些数据不仅揭示了不同阳离子对阴离子迁移速率的影响，而且为理解阴离子迁移的微观机制提供了关键信息。扩散系数的计算结果表明，对于所有的阳离子，构造面外的碘空位使得阴离子迁移具有最大的扩散系数，这意味着该空位缺陷对阴离子迁移的促进作用最强。

这项研究成果题为“First-Principles Study of Anionic Diffusion in Two-Dimensional Lead Halide Perovskite Lateral Heterostructures”，发表在《ACS Applied Materials & Interfaces》[ACS Appl. Mater. Interfaces 2025, 17, 7019−7026]。我院22级硕士研究生王子璇是论文第一作者，马江将副教授和海南师范大学的张均锋教授为共同通讯作者。该工作得到了国家自然科学基金、山西省自然科学基金项目的资助。

论文链接：https://pubs.acs.org/doi/full/10.1021/acsami.4c11155